On je baba .V roku [[2000]] producent, David Heyman, pozval Radcliffa na konkurz na rolu Harryho Pottera do filmovej adaptácie [[Harry Potter a Kameň mudrcov (film)|Harry Potter a kameň mudrcov]], najpredávanejšej knihy britskej autorky [[J. K. Rowlingová|J. K. Rowlingovej]]. Rowlingová hľadala neznámeho britského herca, aby prispôsobila charakter. Rodičia Radcliffa však nechceli, aby sa uchádzal o túto rolu, pretože to vyžadovalo podpísanie zmluvy na natočenie všetkých siedmych filmov v Los Angeles. Filmový režisér Chris Columbus si zaspomínal: „To je ten, koho hľadám. Toto je Harry Potter!“ potom, čo videl video mladého herca vo filme David Copperfield. O osem mesiacov neskôr a po niekoľkých konkurzoch, Radcliffe bol vybraný hrať úlohu Harryho. Rowlingová taktiež schválila výber a povedala: „Nemyslím si, že Chris Columbus mohol nájsť lepšieho Harryho.“ [[Warner Bros.]] namiesto toho ponúkol Radcliffovi zmluvu na dva filmy točené vo Veľkej Británii. Daniel si nebol istý, keď to podpísal, či zvládne ďalšie filmy.
V roku [[2002]] zahral svoj divadelný debut ako celebritný hosť v divadelnej hre, ktorú režíroval Kenneth Branagh, [[West End (Londýn)|West End]]. V roku [[2007]] sa objavil vo filme December Boys, austrálskej rodinnej dráme o štyroch sirotách, ktoré boli zastrelené.
